Sodyum iyon piller için grafen esaslı yeni nesil anot malzemelerinin üretimi ve performanslarının incelenmesi


Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Yıldız Teknik Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, METALURJİ VE MALZEME MÜHENDİSLİĞİ ANABİLİM DALI, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2025

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: MOHAMMEDMUSTAFA HUSSEIN M ALMARZOGE

Danışman: Metin GENÇTEN

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Sodyum iyon pilleri (SIBs), sodyumun küresel bolluğu ve uygun maliyeti nedeniyle son yıllarda önemli ölçüde ilgi görmüştür. Bu da onları lityum bazlı pillere umut verici bir alternatif haline getirmiştir. Bu tez, klor (ClGO), kükürt (SGO), nitrojen (NGO) ve nitrojen ile kükürt karışımı (N–S–GO) ile katkılanmış grafen oksit tozlarının sentezi için basit, tek adımlı, uygun maliyetli, büyük ölçekli uygulamaya uygun ve çevre dostu bir kronoamperometrik yöntem sunmaktadır. Dopingli tozların yapısını ve morfolojisini kapsamlı bir şekilde analiz etmek için XRD, Raman spektroskopisi, XPS, FT-IR, BET, SEM ve TEM kullanılmıştır. Yapılar, yaklaşık 2-3 katmandan oluşan, 46-50 nm boyutlarında ve 18-19 sp² karbon halkasına sahip nanokristal alanlara sahip, birkaç katmanlı grafen oksitten oluşuyordu. Doping, ClGO için (6.7˚A), SGO için (3.38˚A), NGO için (6.8˚A) ve N-S-GO için (6.58˚A) kadar katmanlar arası mesafenin artmasına yol açarak Na⁺ iyonlarının hareketliliğini ve tutulmasını artırdı. XPS incelemesi, heteroatomların başarılı kovalent bağlanmasını doğrulayarak, C–Cl, Cl-Ox (x = 2, 3, 4), C–SOₓ–C (x = 2, 3) ve C–N bağlarının oluşumunu sağladı. Aynı zamanda, yüzey reaktivitesini ve kusur yoğunluğunu artıran oksijenli gruplar da dahil edildi. Raman ölçümleri, artmış bozukluk oranlarını (ID/IG) ortaya çıkardı, bu da sodyum depolaması için uygun daha fazla kusur bölgesine işaret ediyor. Elektrokimyasal deneyler, katkılı tüm GO anotlarının sodyum depolamada önemli ölçüde etkinlik gösterdiğini ortaya koydu. Tek DGO için iki farklı elektrolit sistemi kullanıldı. ClGO, SGO ve NGO'nun başlangıç özgül deşarj kapasiteleri, 0.1 C akım hızında, Na+ difüzyon katsayısı (DEIS) sırasıyla yaklaşık 6.8x10⁻¹³ cm² s⁻¹, 4.01x10⁻¹² cm² s⁻¹ ve 4.86x10⁻¹² cm² s⁻¹ olarak hesaplanan karbonat bazlı elektrolitte 1 M NaPF6 kullanıldığında sırasıyla 389.7, 256.7 ve 200 mAh g⁻¹'dir. Eter bazlı elektrolit kullanan ClGO, SGO ve NGO anotlarının 415, 733 ve 952 mAh g⁻¹ ve (DEIS) değerleri sırasıyla yaklaşık 7,49x10⁻¹⁰, 1,67x10⁻⁹ ve 6,03x10⁻¹⁰ cm² s⁻¹ olarak hesaplanan değerlerle karşılaştırıldığında. N-S-GO, yalnızca eter bazlı elektrolit kullanılarak anot olarak test edildiğinde, başlangıçta 457 mAh g-1 özgül deşarj kapasitesi gösterirken, (DEIS) döngü öncesinde yaklaşık 4.4 x 10⁻¹¹ cm² s⁻¹ ve döngü sonrasında 3.2 x 10⁻¹⁰ cm² s⁻¹ olarak hesaplandı, bu da etkili iyon taşımacılığını göstermektedir. Sentezlenen anot, eter bazlı bir elektrolit kullanıldığında 2C, 5C ve 10C gibi yüksek hızlarda üstün performans göstererek (SIBs) için yüksek hızlı bir anot malzemesi olarak uygunluğunu kanıtlamaktadır. Uzun süreli döngü değerlendirmeleri, 2C hızında 100 döngüden sonra yaklaşık %100 kapasite korumasıyla dikkate değer bir kararlılık gösterdi. Geliştirilmiş elektrokimyasal performans, heteroatom dopinginin sinerjik etkilerinden, artırılmış katmanlar arası mesafeden ve kusur kaynaklı psödokapasitans'tan kaynaklanmaktadır. Bu etkiler birlikte iletkenliği ve Na+ iyonlarının difüzyon hızını artırmaktadır. Bu çalışma, kronoamperometrik yöntemle sentezlenen heteroatom katkılı grafen oksitlerin, yüksek performanslı, sürdürülebilir sodyum iyon bataryası anotları için uygulanabilir ve uyarlanabilir bir temel sunduğunu göstermektedir.