TİTANYUM DİOKSİT (TİO2) TEMELLİ MAGNETİT İLE MODİFİYE EDİLMİŞ MEZO GÖZENEKLİ MALZEME SENTEZİ VE KARAKTERİZASYONU
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Yıldız Teknik Üniversitesi, Kimya-Metalurji Fakültesi, Kimya Müh.Bölümü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2024
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: Merve Özer
Danışman: Yasemen Kalpaklı
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Çalışmanın ana hedefi, Fe3O4 nano yapıların birlikte çöktürme yöntemi kullanılarak sentezlenmesinde; oksidatif (hava) ve inert (N2) atmosfer ile baz çeşidi olarak NaOH ve NH4OH ajanlarının kullanılmasıyla yapısal özellikleri üzerindeki etkinin karşılaştırılmalı incelenmesidir. Fe (II) ve Fe (III) tuzlarının; Fe+2/Fe+3 1/2 oranında hazırlanan sulu çözeltisinden bazik ajan kullanımıyla magnetit-Fe3O4 nanoparçacıkların oluşumu gerçekleştirilmiştir. Bu kapsamda hava atmosferinde NH4OH bazı (S1), N2 akışı varlığında NH4OH bazı (S2), N2 akışı varlığında NaOH bazı (S3) ve son olarak hava atmosferinde NaOH bazı (S4) kullanılarak magnetit nanopartiküller sentezlenmiştir. Süperparamanyatik özelliklerde ters spinel yapıya sahip nano boyutlarda Fe3O4 oluşumu ve morfolojik yapısının anlaşılması için XRD, FT-IR, VSM, BET ve FE-SEM gibi analizleri yapılıp sonuçlar değerlendirilmiştir. XRD sonuçlarına bakıldığında, karakteristik piklerin varlığından magnetit elde edildiği bilgisi literatür ile uyumludur. Sentezlenmiş dört magnetit için kristalit boyutu sırasıyla 123,33; 80,67; 10,04 ve 10,33 nm şeklindedir. FT-IR analizi sonuçlarına göre dört sentez için de magnetit için parmak izi bölgesinde piklerin varlığından magnetit oluşumu çıkarımı yapılmaktadır. Yapılan VSM analiz sonuçlarına göre S1 için doygunluk manyetizasyonu 56 emu/g, S2 için 52 emu/g, S3 için 61 emu/g ve S4 için 55,15 emu/g şeklinde bulunmuştur. Bu sonuçlar, bir manyetik ayırmada uygulanacak yeterince yüksek mıknatıslanma özelliği göstermektedir. Magnetitin yüzey alanları ise sırasıyla 82,8; 78,5; 69,7 ve 82,8 g/cm3 şeklinde bulunmuştur. Hava ortamında bazik ajan türü ile yüzey alanlarında değişiklik olmazken, N2 varlığında sentezlenen magnetit için bazik ajan olarak NH4OH varlığında daha büyük yüzey alanlı nanomalzeme sentezlendiği belirlenmektedir. Sonuçlara göre mıknatıslanma özelliği güçlü, ters spinel yapıda ve yapının büyük çoğunluğunda magnetitin varlığının olduğu iyi kristalit yapıda bir nanoboyutta malzeme belirtmektedir. Sol jel yöntemiyle sentezlenen TiO2 1/3 oranında Fe3O4 ile mikro boncuk oluşturmak üzere karıştırılarak Fe3O4@TiO2 magnetik çekirdeklerin (çekirdek-kabuk yapılar) hazırlanması amaçlanmaktadır. Sonrasında TiO2 yarıiletkeni sol-jel yöntemi ile başarılı şekilde sentezlenmiştir. En iyi sonuçların bulunduğu Fe3O4 ile TiO2 core-shell yapısı oluşturulmuştur. Hava atmosferinde NH4OH bazı (S1) ve N2 akışı varlığında NaOH bazı (S3) ile sentezlenmiş magnetit bu aşamada TiO2 ile core-shell yapısı oluşturmak üzere kullanılmıştır. Hazırlanan magnetik çekirdek-kabuk yapılar karakterize edilerek yapısal özellikleri incelenmiştir. Mezo gözenekli Fe3O4@TiO2 katalizörün karakterizasyonu için XRD, BET, FE-SEM ve VSM analizleri yapılmıştır. XRD sonuçlarına göre piklerin yerleri ve düzlemleri literatür ile uyumlu bulunmuştur. Yapılan VSM analiz sonuçlarına göre S1'de elde edilen magnetit (Fe3O4) ile modifiye edilmiş TiO2 katalizörü için doygunluk manyetizasyon 8,0 emu/g, S3 de elde edilen magnetit (Fe3O4) ile modifiye edilmiş TiO2 katalizörü için 4,33 emu/g şeklinde ölçülmüştür. TiO2/Fe3O4 oranından kaynaklı olarak magnetitin TiO2 ile modifiye edilmesi sonucunda magnetizasyon değerinin aşırı düştüğü sonucuna varılmıştır. Mıknatıslanma özelliğinin düşmüş olmasına rağmen halen var olduğu yapıda anataz TiO2 ve Fe3O4 ün bulunduğu iyi bir kristal özellikli mezogözenekli katalizör olduğu yapılan karakterizasyon sonucunda belirlenmektedir. Uygulanabilirliğin kolaylığı, az enerji ihtiyacı ile çok çeşitli kirleticilerin giderilmesi gibi sebeplerden dolayı İleri Oksidayon işlemlerinden birisi olan ultrason (US) işlemi, günümüzde öncelikli çalışmalara konu olmuştur. Bu amaçla çekirdek-kabuk yapıların arıtma performansı karşılaştırılmıştır. Sonokatalitik bozunma yöntemi kullanılarak hazırlanan Fe3O4@TiO2 katalizörlerinin BR 18 boyar maddesi ile yeni ortaya çıkan kirlilik parametreleri arasında yer alan kafein için giderim performansı incelenmiştir. BR 18 için S1-Fe3O4@TiO2 katalizöründe verim %55 iken S3-Fe3O4@TiO2 katalizöründe verim %81 olarak belirlenmiştir. S3-Fe3O4 @TiO2 katalizörü kafein için verim %64 olduğu görülmüştür. Fe3O4@TiO2 katalizörlerinin bazik kırmızı (BR 18) ve kafein için iyi performans gösterdiği belirlenmiştir. Anahtar Kelimeler: TiO2, magnetit, sonokatalitik bozunma, BR 18, kafein