CONTRA PREPARATION APPROACHES TO OBTAIN ALGINATE HYDROGELS AS ADSORBENTS
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Yıldız Teknik Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, BİYOMÜHENDİSLİK ANABİLİM DALI, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2019
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: Serap Hafızoğlu
Danışman: Mehmet Murat Özmen
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Geçtiğimiz yüzyılda boya kullanan endüstriler, ciddi çevresel sorunlara neden olan sentetik boyaları çevreye salmaktadır. Bu nedenle, adsorpsiyon yöntemi kullanılarak boyaların giderimi için yeni malzemelerin kullanımı ve üretilmesi büyük ilgi çekmektedir. Bu tezde, metilen mavisi (MB) boyasının uzaklaştırılması için makro gözenekli aljinat hidrojelleri adsorban olarak geliştirilmiştir. Geleneksel yöntemlerin aksine, bu çalışmada adsorban olarak makro gözenekli aljinat hidrojellerini hazırlamak için sonradan çapraz bağlama ve kriyojelasyon olarak adlandırılan kontra hazırlama teknikleri kullanılmıştır. Boya giderimini artırmak için, montmorillonit (MMT) kili, jel sistemine eklenmiştir. Bildiğimiz kadarıyla, sonradan çapraz bağlama veya kriyojelasyon yöntemleriyle üretilen makro gözenekli aljinat/MMT hidrojellerinin adsorban olarak kullanıldığını raporlayan bir çalışma bulunmamaktadır. Öncelikle, makro gözenekli hidrojellerin hazırlanması için kullanılan geleneksel yöntemlerin aksine, üç boyutlu polimer matrislerinin hazırlanması ve takiben iyonik çapraz bağlanmasını içeren sonradan çapraz bağlama yaklaşımı, adsorban olarak kullanılacak aljinat/MMT hidrojellerinin hazırlanması için kulanılmıştır. Elde edilen sonradan çapraz bağlı aljinat/MMT hidrojelleri, FT-IR, SEM, jel fraksiyonu, şişme oranı, mekanik test ve adsorpsiyon testleri açısından karakterize edilmiştir.xvii Sonradan çapraz bağlı hidrojellerin FT-IR sonuçları, sonradan çapraz bağlama yönteminin, üç boyutlu aljinat matrislerinden süngerimsi hidrojel oluşumunu gerçekleştirdiğini göstermiştir. SEM görüntüleri, çapraz bağlanmış hidrojellerin makro gözenekli yapısını ve iç içe bağlantılı gözenekliliğini ortaya koymuştur. Gözenek boyut dağılımları 75 µm ile 250 µm arasında bulunmuştur. Elde edilen hidrojellerin yüksek su tutma kapasitesine sahip olduğu (kuru ağırlıklarının 13 katı kadar) ve jel fraksiyonlarının % 85'e ulaştığı saptanmıştır. Sonradan çapraz bağlı aljinat/MMT hidrojellerinin gerilmegerinme eğrisi, elastomerlere özgü olan yukarı doğru içbükey olarak saptanmıştır ve bu malzemeler için maksimum elastik modül değeri 48 kPa olarak bulunmuştur. Metilen mavisi adsorpsiyon teslerinin sonuçları, sonradan çapraz bağlı hidrojellerin tek tabakalı adsorpsiyona sahip olduğunu göstermiştir. Teorik maksimum adsorpsiyon kapasitesi 1435.58 mg g-1 olarak bulunmuştur. Bu jeller, metilen mavisi ile temas ettikten sonraki 3 saat içinde adsorpsiyon dengesine ulaşmışlardır ve fiziksel sorpsiyonun metilen mavisi giderimi için itici güç olduğu saptanmıştır. Sonradan çapraz bağlı aljinat/MMT hidrojelleri mükemmel özelliklere sahip olması ve adsorpsiyon veriminin çok yüksek olmasına ragmen, literatürde raporlanan çalışmalara göre, iyonik çapraz bağlanma sebebiyle bu hidrojeller fizyolojik şartlar altında dagradasyona uğrama problem yaşabilirler. Bu sebeple, aljinatın kovalent çapraz bağlanması iyonik çapraz bağlanmadan kaynaklı kimyasal stabilite problemini çözebileceği düşünülmüştür. Bu yüzden, çalışmanın ikinci kısmında, aljinat zincirlerinin karbodiimid kimyasıyla kovalent çapraz bağlanmasını içeren kriyojelasyon tekniği, makrogözenekli aljinat/MMT hidrojellerinin (kriyojel) hazırlanması için kullanılmıştır. Jel öncüleri, sıfırın altındaki bir sıcaklıkta dondurulmuş ve çapraz bağlanma reaksiyonu donmuş sistemde gerçekleşmiştir. Elde edilen kriyojeller, FT-IR, SEM, jel fraksiyonu, şişme oranı, mekanik test ve MB adsorpsiyonu açısından karakterize edilmiştir. FT-IR sonuçları, düşük sıcaklıklarda çapraz bağlanma reaksiyonu için karbodiimid kimyasının başarılı bir şekilde işlediğini gösterilmiştir. SEM, iç içe bağlantılı gözenek yapısının oluşumu göstermiştir. Tüm kriyojeller için gözenek boyut dağılımı 50 µm ile 300 µm arasında kaydedilmiştir. Tüm kriyojeller için yüksek jelleşme verimi (% 80'in üzerinde) elde edilmiştir ve yüksek oranda su tutma kapasitelerinin de olduğu saptanmıştır. Kriyojeller, elastomerler için tipik olan içbükey gerilme-gerinme eğrisine sahiptir ve bunların elastik modülü yaklaşık olarak 4 kPa hesaplanmıştır. Metilen mavisi adsorpsiyon testlerinin sonuçları, 24 saat temas sonrası, kriyojellerin boyanın % 95'ini giderdiğini göstermiştir. Langmuir modeli ile maksimum adsorpsiyon kapasitesi 559.95 mg g-1 olarak bulunmuştur. Kriyojeller tarafından metilen mavisi adsorpsiyonu, kimyasal adsorpsiyonu izlemiştir ve dengeye boya ile 3 saat temas sonrası ulaşılmıştır. Sonuç olarak, hem sonradan çapraz bağlama hem de kriyojelasyon yöntemleriyle hazırlanan makro gözenekli aljinat/MMT hidrojelleri boya giderimi için adsorban olarak mükemmel performans göstermişlerdir. Bu sebeple, üretilen bu adsorbanlar metilen mavisinin geri kazanımı için mevcut adsorban hidrojellere alternatif olabilecek yeni ve umut vaad edici malzemelerdir.