METANIN KISMİ OKSİDASYONU İLE HİDROJEN ÜRETİMİ İÇİN METAL OKSİT VE SBA-15 DESTEKLİ KORDİERİT MONOLİT KATALİZÖRLERİNİN GELİŞTİRİLMESİ
Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Yıldız Teknik Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, KİMYA MÜHENDİSLİĞİ ANABİLİM DALI, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2025
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: Ilke Ilicak Bayraktar
Danışman: Halit Eren Figen
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Artan sera gazı emisyonları ve küresel ısınma, iklim krizini daha da şiddetlendirerek çevresel sorunları önemli bir tehdit haline getirmiştir. Bu bağlamda, yenilenebilir enerji kaynaklarına yönelik arayışlar büyük önem kazanmış ve hidrojen enerjisi umut verici bir alternatif olarak öne çıkmıştır. Bu tez çalışmasında, kordierit monolit üzerine kaplanmış nikel bazlı katalizörler kullanılarak metanın kısmi oksidasyonu gerçekleştirilmiştir. Katalizörlerin etkinliğini ve kararlılığını artırmak amacıyla, γ-Al2O3, CeO2, ZrO2, and CeO2-ZrO2 gibi farklı metal oksitler destek malzemesi olarak kullanılmıştır. Ayrıca, yüksek gözenek hacmine sahip olan Santa Barbara Amorphous (SBA) serisinden SBA-15 mezo-gözenekli silika sentezlenmiş ve yıkama kaplama yöntemi ile kordierit monolit üzerine uygulanmıştır. Katalizörlerin performansı, 750, 800 ve 850°C sıcaklıklarda, farklı akış hızlarında (10,000 ve 20,000 h-1 GHSV) ve çeşitli metan besleme oranlarında (%2, %5 ve %10) test edilmiştir. SEM-EDS analizi, aktif bileşenlerin homojen dağılımını ortaya koyarken, XPS analizi Ni, Ce ve Zr elementlerinin bağlanma durumlarını belirleyerek katalitik aktiviteye etkilerini açıklamıştır. BET analizleri, alümina destekli katalizörlerin yüksek yüzey alanına sahip olduğunu ve gözenek boyutlarının 9 ile 13 nm arasında değiştiğini göstermiştir. XRD analizi, kordierit yapısının yüksek kristalliliğe sahip olduğunu ve NiO, CeO2, and ZrO2 fazlarının bulunduğunu doğrulamıştır. TPR analizi ise NiO türlerinin indirgenebilirliği ve destek malzemesi ile etkileşimi hakkında bilgi sağlamıştır. En yüksek metan dönüşümü 800°C, 10,000 h-1 GHSV ve %2 CH₄ konsantrasyonunda elde edilmiştir. SBA-15/ZrO2/Ni katalizörü en iyi performansı sergileyerek %95,6 CH4 dönüşüm oranına ulaşmış, uzun vadeli kararlılık sağlamış ve minimum karbon birikimi göstermiştir. Alümina içeren katalizörler başlangıçta yüksek metan dönüşümü ve hidrojen seçiciliği gösterse de, zamanla artan karbon birikimi nedeniyle stabiliteleri azalmıştır. Sonuçlar, hidrojen üretimi için yüksek verimli ve dayanıklı katalizörlerin geliştirilmesinde uygun destek malzemelerinin seçimi ve reaksiyon parametrelerinin optimizasyonunun kritik bir rol oynadığını ortaya koymaktadır.